Ước mơ trở thành ca sỹ của Lee Se-jin đã được cha mẹ chắp cánh từ thuở ấu thơ. Là một tín đồ của các nghệ sỹ R&B Anh và Mỹ, cứ có thời gian rảnh rỗi là Lee lại say mê tập hát với mong ước một ngày nào đó sẽ được như họ. Lên trung học, một công ty âm nhạc phát hiện ra tiềm năng của Se-jin và giúp cô sản xuất album mang tên Lee Se-jin. Đáng tiếc là đĩa nhạc lại thất bại hoàn toàn khi không một ca khúc nào được phát sóng. Hiểu rằng giọng hát của mình có chút gì đó thiếu bản sắc, Se-jin lao vào luyện chất giọng khàn nhằm tạo ra một sắc thái mới. Những nỗ lực không mệt mỏi của cô cuối cùng đã được đền đáp. Năm 2002, dưới nghệ danh Lyn, Lee Se-jin phát hành album đầu tay mang tiêu đề “Have You Ever Had a Broken Heart?” với sự cộng tác của CB Mass, Kim Jo-han, Park Keun-tae và Shin Jae-hong. Album đã thành công vang dội và ca khúc chủ đề “Have You Ever Had a Broken Heart”, một tuyệt phẩm R&B, đã đưa Lyn lên vị trí hàng đầu trong số các nữ ca sỹ R&B Hàn Quốc. Album thứ 2 của Lyn được phát hành năm 2004 với sự hỗ trợ của Leessang, Kang Hyun-min và Lee Ki-chan.

Năm 2012, cô thể hiện ca khúc "Back In Time", nhạc nền bộ phim "Moon Embracing the Sun".
Năm 2013, Lyn thể hiện ca khúc "My Destiny" trong bộ phim đình đám "Vì Sao Đưa Anh Tới". Ca khúc khiến tên tuổi của cô vụt sáng, giúp cô trở thành nghệ sĩ đầu tiên nhận được danh hiệu "Nhạc Phim Xuất Sắc Nhất" tại lễ trao giải Baeksang Arts Awards lần thứ 50.
Tiếp nối thành công đó, Lyn tiếp tục thể hiện nhiều ca khúc nhạc phim xuất sắc khác như: "Just One Day" (phim "Mask"), "Such Person" (phim "Oh My Venus", hát cùng thành viên Shin Young Jae của 4MEN), đặc biệt là trong năm 2016 với bài "With You" (phim "Hậu Duệ Mặt Trời") và "Love Story" (phim "The Legend Of The Blue Sea" có sự tham gia của Lee Min Ho và Jun Ji Hyun).