Jeff sinh ra tại Anaheim, California. Anh là con trai duy nhất của ca sĩ nổi tiếng Tim Buckley và Mary Guibert. Anh lớn lên trong vòng tay của mẹ mình và cha dượng, Ron Moorhead. Khi còn nhỏ, Buckley đã được biết đến như Scott 'Scotty' Moorhead dựa trên tên đệm của mình và họ cha dượng của mình. Anh chỉ gặp cha ruột của mình lúc anh mới 8 tuổi. Sau cha ruột anh dùng quá thuốc và đã qua đời.
Buckley tiếp xúc âm nhạc từ xung quanh, mẹ anh là nghệ sĩ dương cầm cổ điển và cello. Do yêu thích ca nhạc từ nhỏ, anh đã từng biểu diễn gần nơi anh ở. Anh bắt đầu chơi guitar từ lúc 5 tuổi, khi thấy cây đàn trong phòng bà ngoại. 12 tuổi, anh muốn trở thành một nhạc sĩ. Anh từng biểu diễn trong ban nhạc Jazz của trường khi anh học trung học. Sau tốt nghiệp trung học, anh chuyễn tới Hollywood để học Viện Nhạc sĩ. Học xong lúc anh 19 tuổi. Tại đây, anh cố gắng nghiên cứu cho sự nghiệp âm nhạc của mình.
Anh từng tham gia nhiều nhóm nhạc, và từng hát trong vũ trường. Nhưng vẫn chưa thật sự có chổ đứng cho mình. Anh bắt đầu sự nghiệp solo trong các câu lạc bộ và quán café. Sau nhiều lần cố gắng, anh đã kí được hợp đồng với hãng Columbia Records, phát hành ‘Live at Sin-e EP' vào tháng 11 năm 1993.
Sau dính tới ma túy và rượu, anh đã qua đời ở tuổi 30 vào ngày 29.05.1997.